大量实验结果表明，等离子体产生的高于5~20 eV的H/He离子能克服W表面势能垒入射到W表层内。H/He通过在W表层内注入、扩散和聚集等过程改变W材料结构，造成材料的辐照损伤[6~8]。因此，即使在离子能量低于W的溅射阈值能(90 eV)的条件下仍然发生W的刻蚀。实验结果表明，He等离子体辐照下W的刻蚀速率与辐照温度密切相关[9]。分子动力学模拟结果表明，W的溅射率与W表面晶体取向和入射的He离子能量有关[10, 11]。高能(~1000 eV)中子辐照也通过溅射对W材料产生明显的表面刻蚀[12]。但是鲜有文献报道关于低能(<200 eV)H离子辐照对W材料的刻蚀行为。本文模拟聚变辐照条件下的低能大流强H离子束对多晶W材料进行辐照实验，分析W材料在辐照离子能量低于200 eV下的刻蚀行为。
1 实验方法
使用大功率材料辐照实验系统进行H离子辐照多晶W实验。在该系统中将高纯H2通入真空腔室内，将2 MHz的射频电源耦合在石英管内产生高密度的电感耦合(ICP)H等离子体[13]。在样品上施加负偏压以调整H离子的能量。实验中H离子的能量范围为5~200 eV，射频放电功率为8 kW，离子流强为1.6×1022 ions/m2∙s，辐照剂量为1.0×1026 ions/m2。
根据发射光谱(OES, SP-2750, Princeton)诊断H2放电产生的H等离子体束。使用红外测温仪实时监测样品表面温度，在所有辐照条件下W样品表面温度恒定在1100±50 K。
用于辐照实验的多晶钨方片尺寸为10 mm×10 mm×2 mm。辐照前将W片抛光至镜面，表面粗糙度低于0.1 μm。将抛光后的W片在1100℃、1×10-4 Pa真空条件下退火2 h以消除表面应力。用分析天平(XSE105DU，精度0.1 mg)测量W样品辐照前后的质量变化，用扫描电子显微镜(SEM, S4800,HITACHI)、导电原子力显微镜(CAFM, DI3100, VECCO) 分析样品的表面形貌和内表面缺陷分布情况。采用基于SEM的电子背散射衍射(EBSD, Nordlys Max2，Oxford)分析多晶W不同取向晶粒的表面形貌。
2 结果和讨论
2.1 氢等离子体诊断
H自由基具有非常高的反应活性，易与C、O等反应生成OH、CH等杂质。这些杂质对W的刻蚀，远大于H。本文主要考察纯H等离子体对W材料的刻蚀作用，因此必须分析H等离子体的纯度。高分辨OES能非常灵敏地检测这些活性物种。如图1所示，高分辨OES对氢气放电产生的H等离子体诊断结果表明，H等离子体中只有Hα，Hβ谱峰带和激发态H2分子的谱峰，没有检测到其它含C和O的物种。这表明，在本文的实验条件下H等离子体中没有杂质。
图1
2.2 H离子辐照能量对W表面形貌的影响
用SEM分析了不同能量的H离子辐照下W的表面形貌，结果如图2所示。未辐照的多晶W表面非常平整，晶界清楚可见，晶粒尺寸为1~5 μm。经过5~200 eV的H离子辐照后，W表面形貌明显变得粗糙。经过5 eV的H离子辐照后，在W表面出现了大量非常细微的条纹状结构。随着H离子辐照能量的增大条纹状结构的密度降低，但是深度和宽度增加，表明H离子的刻蚀作用增强。当离子能量增加至100 eV时，W表面除了出现较宽的条纹结构之外还出现了明显的孔洞结构。随着辐照离子能量的进一步增加，可以清楚观察到晶界附近出现明显的梯田结构，不同晶粒之间有明显的高度差，表明W表面发生了严重的刻蚀。
图2
图2
不同H离子能量辐照下W表面的SEM照片
Fig.2
SEM images of W specimens irradiated at different H ion energy (a) 0 eV, (b) 5 eV, (c) 20 eV, (d) 40 eV, (e) 60 eV, (f) 100 eV, (g) 150 eV and (h) 200 eV
图3
图3
200 eV的 H离子辐照后W表面的SEM照片和对应的EBSD图
Fig.3
irradiated at E=200 eV, and its corresponding EBSD mapping (a) low magnification SEM map, (b) EBSD map of (a), (c) local high magnification SEM map, and (d) EBSD map of (c)
2.3 H离子辐照能量对W溅射率的影响
采用称重法对不同离子能量辐照前后的W样品进行了质量分析，并由此计算出W溅射率随离子能量的变化，如图4所示。W的溅射率随H离子能量增加而增加。当离子能量从5 eV增加至60 eV时W的刻蚀速率从5.0×10-4增加至2.3×10-3 atom/ion。当辐照离子能量大于60 eV时W的溅射率迅速增加。当离子能量为200 eV时溅射率增加至1.9×10-2 atom/ion，进一步表明W表面刻蚀随着H离子辐照能量增加而增加。
图4
2.4 导电原子力显微镜分析
用CAFM可无损表征样品内表面缺陷的分布。对比分析同时得到的表面形貌图和内部电流分布图，可研究材料的辐照损伤行为[14,15]。用不同能量的H离子辐照W样品的CAFM表征，如图5所示。左侧是形貌图，右侧是同时测量的电流图。从左侧形貌图可以看出，未辐照的W样品表面非常平整，随着辐照离子能量的增加W表面粗糙度提高，并开始出现条纹状结构。条纹状结构的密度随着离子能量增加而降低，但是条纹宽度明显增加，与SEM观察的结果一致。右侧的电流图与形貌图的一致性很好。未辐照样品的缺陷大多分布在晶界附近，而H离子辐照后W内表面的电流明显增加，表明辐照后缺陷明显增加。从电流分布特征还可以看出，条纹两侧的电流分布是不同的。即在条纹较深一侧是相对导电的，可以检测到强的电子发射，而条纹较浅一侧几乎检测不到电子发射。这意味着在条纹较深一测聚集了更多的缺陷团，此时W原子更易被刻蚀。这进一步表明，H的刻蚀是沿着某一特定方向进行的。
图5
图5
采用导电原子力显微镜分析不同离子能量辐照后钨的表面形貌(左图)和缺陷电流分布图像(右图)
Fig.5
CAFM analysis of the surface topography (left) and the simultaneously measured current images (right) of W irradiated with different H ion energy (a) 0 eV, (b) 20 eV, (c) 40 eV and (d) 60 eV
3 结论
在聚变相关条件下低能氢离子辐照使W材料发生严重的刻蚀，大大缩短偏滤器W靶板的寿命，并对ITER聚变等离子体的稳定运行产生致命的影响。H离子能量为5~200 eV条件下，W的溅射率强烈依赖于H离子能量，表明进一步降低第一壁等离子体的平均能量可显著延长偏滤器W靶板的使用寿命。H刻蚀倾向于沿某一特定取向的W表面发生，从而使辐照后的多晶W表面晶粒产生条纹状结构。
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We report the formation of wave-like structures and nanostructured fuzzes in the polycrystalline tungsten (W) irradiated with high-flux and low-energy helium (He) ions. From conductive atomic force microscope measurements, we have simultaneously obtained the surface topography and current emission images of the irradiated W materials. Our measurements show that He-enriched and nanostructured strips are formed in W crystal grains when they are exposed to low-energy and high-flux He ions at a temperature of 1400 K. The experimental measurements are confirmed by theoretical calculations, where He atoms in W crystal grains are found to cluster in a close-packed arrangement between {101} planes and form He-enriched strips. The formations of wave-like structures and nanostructured fuzzes on the W surface can be attributed to the surface sputtering and swelling of He-enriched strips, respectively.
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