材料研究学报  2014 , 28 (3): 211-219 https://doi.org/10.11901/1005.3093.2013.841

GH4169合金Delta工艺中的变形行为和微观组织演变*

张海燕1, 张士宏2, 程明2, 赵忠1

1. 宁波工程学院机械工程学院 宁波 315016
2. 中国科学院金属研究所 沈阳 110016

Deformation Behavior and Microstructure Evolution of GH4169 Alloy during the Delta Process

ZHANG Haiyan1**, ZHANG Shihong2, CHENG Ming2, ZHAO Zhong1

1. School of Mechanical Engineering, Ningbo University of Technology, Ningbo 315016
2. Institude of Metal Research, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016

中图分类号:  TB321, TU528

通讯作者:  **To whom correspondence should be addressed, Tel: (0574)87081530-805, E-mail:zzhanghaiyan@gmail.com

收稿日期: 2013-11-11

修回日期:  2013-12-19

网络出版日期:  --

版权声明:  2014 《材料研究学报》编辑部 版权所有 2014, 材料研究学报编辑部。使用时,请务必标明出处。

基金资助:  * 浙江省自然科学基金LQ12E05001 和宁波市自然科学基金2011A610157 资助项目。

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摘要

在950-1010℃用GH4169合金的Delta工艺进行应变速率为0.005-0.1 s-1的等温恒应变速率压缩实验, 系统研究了δ相对合金热变形行为和微观组织演变的影响。结果表明: 初始δ相含量分别为0、3.65%和8.14%的GH4169合金的真应力–真应变曲线均为具有单峰特征的曲线, 其本构方程均满足双曲正弦函数, 变形激活能分别为441.3、445.8和487.7 kJ/mol; 3种合金在热变形过程中的主要软化机制均为动态再结晶; 在相同变形条件下, 随着δ相含量的增加, 动态再结晶临界应变显著降低, 再结晶晶粒尺寸减小, 再结晶体积分数增大; 其中固溶态合金的再结晶形核方式主要为基体γ相的晶界弓弯形核, 而预析出δ相的合金中δ相与基体γ相的相界也是再结晶形核的有利位置。由此可见, δ相的存在能促进动态再结晶的发生。

关键词: 金属材料 ; GH4169合金 ; Delta工艺 ; δ ; 变形行为 ; 微观组织

Abstract

For the delta process (DP) of GH4169 high temperature alloy, the effect of d phase content on its hot deformation behavior and evolution of microstructures was studied systematically by isothermal compression test with a strain rate range 0.005-0.1 s-1 at temperature range 950-1010℃. The results indicated that the true stress–true strain curves for GH4169 alloys with different initial d phase contents of 0, 3.65% and 8.14% may be characterized with the feature of single peak curves, and the constitutive equation could be all expressed by a hyperbolic-sine Arrhenius-type equation. The corresponding activation energies of deformation were 441.3, 445.8 and 487.7 kJ/mol, respectively. The main soft mechanisms for GH4169 alloys with different initial d phase contents during hot working were all dynamic recrystallization (DRX). As the increase of δ phase content, the critical strain and grain size of DRX decreased, and the fraction of DRX increased. The DRX nucleation for the solution treated alloy might mainly rely on the bulging of original grain boundaries, while the boundaries between the d phase and matrix were the nucleation sites for DRX in the pre-precipitated GH4169 alloys. Thus, the existence of d phase can stimulate the occurrence of DRX.

Keywords: metallic materials ; GH4169 alloy ; delta process ; δ phase ; deformation behavior ; microstructure

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张海燕, 张士宏, 程明, 赵忠. GH4169合金Delta工艺中的变形行为和微观组织演变*[J]. , 2014, 28(3): 211-219 https://doi.org/10.11901/1005.3093.2013.841

ZHANG Haiyan, ZHANG Shihong, CHENG Ming, ZHAO Zhong. Deformation Behavior and Microstructure Evolution of GH4169 Alloy during the Delta Process[J]. 材料研究学报, 2014, 28(3): 211-219 https://doi.org/10.11901/1005.3093.2013.841

GH4169合金是以面心立方奥氏体γ为基体, 体心立方γ˝(Ni3Nb)和面心立方γ΄(Ni3(Al, Ti))析出强化的高温合金, 其中强化相γ˝相和γ΄相均为亚稳定相, δ相为强化相γ˝相的高温稳定相[1, 2]。目前, 该合金已成为我国航空和航天发动机的关键零部件用材。GH4169合金的力学性能, 与晶粒尺寸和第二相的数量、形貌及分布有关。对于形状复杂的大型GH4169合金锻件, 如涡轮盘、转动轴等, 需要多火次多工步才能锻造成形, 其组织对热加工工艺极为敏感。大型复杂锻件锻造时, 在其内易出现粗晶、混晶等缺陷。因δ相通过钉扎晶界的作用抑制晶粒长大, 发展了该合金的Delta工艺, 即变形前先热处理在合金中预析出δ相, 并控制后续热加工中的变形温度和变形速率[3-6]。相比于传统的锻造工艺, 用Delta工艺制备的大型复杂GH4169合金涡轮盘锻件的晶粒尺寸更均匀细小[3-9], 其力学性能优于用直接时效(DA)工艺制备的相应锻件[8, 9]

关于δ相对合金热变形行为和动态再结晶的影响, 已有许多研究报道[10-14]。Yuan等[ 10 ]和Wang等[11, 12]通过Gleeble热压缩实验研究分析了δ相对Inconel 718合金热变形行为和动态再结晶的影响, 发现δ相的存在可降低合金的峰值应变, 并促进动态再结晶的发生; Wang等[13]研究分析了热变形中δ相对GH4169合金应变速率敏感因子和应变硬化因子的影响; 杨平等[14]通过两步锻造热压缩实验研究了δ相时效态Inconel 718合金的热变形本构方程。但是, 其中多数研究都基于某一种δ相时效态合金的研究, 而关于δ相含量、分布和形貌对合金热变形行为和微观组织演变的影响的研究较少。韦家虎等[15]研究了4种不同δ相含量及分布形貌的GH4169合金在温度980℃, 应变速率0.1 s-1变形时的变形行为, 发现δ相的增加降低了合金的变形抗力, 还促进了合金再结晶形核和长大。本文用Delta工艺在950-1010℃、应变速率0.005-0.1 s-1的等温恒应变速率热压缩实验, 系统研究3种不同初始δ相含量的GH4169合金的热变形行为和微观组织演变机制, 并建立本构方程和微观组织演变模型。

1 实验方法

实验用材料为直径250 mm的商用优质GH4169合金圆柱锻棒, 其化学成份为(质量分数, %): C 0.027, Ni 53.74, Cr 17.58, Nb 5.35, Mo 3.01, Ti 0.98, Al 0.52, B 0.0025, Si 0.009, Mn 0.07, Co 0.40, 余为Fe。为了研究δ相含量对合金高温变形行为和微观组织演变的影响, 先通过热处理工艺制备3种不同初始δ相含量的热压缩实验用GH4169合金。热处理工艺为: 先将1#, 2#和3#合金在1040℃固溶处理45 min, 水冷至室温; 然后将2#和3#合金在900℃分别时效处理8 h和32 h, 时效处理后水冷至室温。再将热处理工艺制备的3种实验用合金机加工为Φ8 mm×12 mm的圆柱压缩试样。

在Delta工艺中, 为了保证合金再结晶充分和防止δ相溶解, 变形温度必须低于δ相的固溶温度, 且高于合金的动态再结晶温度, 并采用低应变速率变形。GH4169合金中δ相的固溶温度范围为1020-1040℃[16], 而合金的动态再结晶温度高于850℃[17]。因此, 针对Delta工艺, 热压缩实验选择的变形温度为950、980和1010℃, 应变速率为0.005、0.01、0.05和0.1 s-1, 变形量为68%(相当于真应变1.1)。压缩实验在Gleeble-3500热/力模拟实验机上完成。热压缩实验时以5℃/s的加热速率将试样加热至变形温度, 保温180 s以使试样轴向上的温度均匀, 然后以恒定的应变速率变形至真应变为1.1。

为了保留变形组织, 变形结束后立即将试样水冷至室温。将压缩试样沿轴向切开, 经抛光腐蚀后, 在ZEISS Axiovert 200 MAT型倒置金相显微镜(OM)上进行组织观察, 并使用SISC IAS 8.0图像分析系统进行定量金相分析(包括晶粒尺寸、再结晶分数的测量); 采用定量X射线衍射(XRD)技术测量合金中δ相的析出含量[18, 19], 所用设备为配有石墨晶体单色器的Rigaku D/MAX-rA旋转阳极衍射仪。

2 结果与讨论

2.1 合金微观组织

通过热处理工艺制备的3种不同初始δ相含量的热压缩实验用合金的微观组织, 如图1所示。由图1a可见, 1#合金的微观组织为基体γ相和少量碳化物NbC, 晶粒尺寸约为62.5 μm。由于时效时间不同, 2#和3#合金中δ相的析出形貌和含量不同, 其中2#合金的晶界和孪晶界上都分布着不连续的短片层状δ相, 且晶内分布着尺寸细小的颗粒状δ相(图1b), 3#合金的微观组织为魏氏体δ相组织, 原始的基体γ相晶界已消失, 片层状δ相覆盖了整个晶粒, 且晶内也分布有颗粒状δ相(图1c)。1#、2#和3#合金中的δ相含量分别为0、3.65%和8.14%。

图1   不同样品热压缩实验的微观组织

Fig.1   OM images of GH4169 for compression tests (a) No.1#, (b) No.2#, (c) No.3#

2.2 合金真应力–真应变曲线

图2为3种合金在变形温度950℃时不同应变速率下的真应力–真应变曲线。由图2可见, 3种合金的真应力–真应变曲线的变化趋势都相同: 在变形初期, 流动应力随着应变增加迅速增大; 流动应力达到峰值后, 随着应变继续增加流动应力减小; 当应变较大时流动应力趋于一个稳定值, 如应变速率低于0.01 s-1, 当应变大于0.9时对应的应力定义为稳态流动应力。这种具有典型单峰特征的真应力–真应变曲线表明, 3种合金在热变形过程中的软化机制均为动态再结晶。

图2   变形温度为950℃时3种合金在不同应变速率下的真应力–真应变曲线

Fig.2   True stress–true strain curves for GH4169 deformed at 950℃ under various strain rates (a) No.1#, (b) No.2#, (c) No.3#

由图2还可见, 在相同变形条件下, 预析出δ相的2#和3#合金的流动应力到达峰值后其降低速度比固溶态1#合金快, 且随着δ相含量的增加流动应力的降低速度增大。

2.3 δ相对变形激活能的影响

金属及其合金的高温变形过程是一个热激活的过程, 变形激活能提供了速率控制机制中原子重排难易程度的有关信息, 其大小反映了合金热变形过程中位错开动、回复及再结晶进行的难易程度。对于GH4169合金, 峰值应力与热变形参数之间的关系满足双曲正弦Arrhenius方程[10, 20], 如

ε˙=A[sinh(ασp)]nexp(-QDEFRT)

式中A(s-1)和α(MPa-1)都是材料常数; n为与应变速率密切相关的常数; QDEF 为变形激活能, J/mol; R为气体常数; ε˙为应变速率, s-1; T为变形温度, K。对式(1)两边分别取对数, 得

lnε˙=nln[sinh(ασp)]+lnA-QDEFRT

而变形激活能为

QDEF=ln[sinh(ασp)]1/T×n×R

图3为3种合金热压缩变形时的ln[sinh(ασp)]与1/T之间的关系曲线。由图3可知, 3种合金的ln[sinh(ασp)]与1/T之间关系都较好地遵守线性关系, 且每条线性回归直线的相关系数均大于0.99。这表明, 3种合金高温变形时的本构关系均满足双曲正弦函数关系。

图3   不同合金热压缩变形时的ln[sinh(ασp)]与1/T之间的关系曲线

Fig.3   ln[sinh(ασp)] vs. 1/T for GH4169 during hot compression (a) No.1#, (b) No.2#, (c) No.3#

回归计算结果表明, 初始δ相含量为0、3.65%和8.14%的1#、2#和3#合金的变形激活能分别为441.3、445.8和487.7 kJ/mol。其中固溶态1#合金的变形激活能与文献[20]报道的固溶态GH4169合金的变形激活能相吻合; Yuan等[10]报道在900℃时效24 h后的Inconel 718合金的变形激活能为458 kJ/mol。初始δ相含量为8.14%的3#合金的变形激活能只比固溶态1#合金的略高, 表明δ相的存在对合金变形激活能的影响较小。

2.4 微观组织的演变机制

图4为3种合金在温度980℃、应变速率0.05 s-1、真应变1.1的条件下变形后的微观组织。由图4可见, 3种合金在热变形过程中都发生了明显的动态再结晶, 说明3种合金在热变形过程中的主要软化机制均为动态再结晶。这个结果, 与低层错能面心立方奥氏体合金及多数镍基高温合金高温变形的一般规律相符。

图4   3种合金在不同变形条件下变形后的微观组织

Fig.4   OM images of GH4169 deformed at 980℃, 0.05 s-1 (a) No.1#, (b) No.2#, (c) No.3#

由图4a可见, 固溶态1#合金变形后的微观组织为典型未完全再结晶的项链状组织, 即细小的动态再结晶晶粒分布在原始的基体γ相晶界上, 这也说明晶界为动态再结晶形核的有利位置。同时, 在热变形过程中, 基体γ相的晶界由原始的线型(图1a)变为锯齿状(图4a和b中箭头↑所示)。这说明, 动态再结晶在晶界上的形核方式是通过典型的原始晶界弓弯方式形核, 即应变诱发晶界迁移的方式形核。对于多晶材料, 在变形过程中由于各晶粒之间的取向差使各晶粒之间的变形量不同, 从而使得晶界两侧的位错密度存在差异。为了降低总的变形畸变能, 在变形过程中晶界总是由低位错密度一侧向高位错密度一侧发生迁移, 而晶界迁移速度ν与位错密度ρ成正比[21]:

ν=mF=mρμb22

式中μ为剪切模量, GPa; b为柏氏矢量, m为晶界迁移速率, F为晶界迁移驱动力。晶界各部分两侧的位错密度不同, 导致晶界各部分的迁移驱动力不同。因此, 晶界各部分的迁移速率不同, 使原始晶界在迁移时发生弓弯, 呈锯齿状(图4a中箭头所示)。当晶界上发生弓弯部分的半径等于动态再结晶晶核形成所需的临界半径时, 晶界弓弯部分成为动态再结晶的晶核。

与固溶态1#合金相比, 预析出δ相的2#和3#合金在热变形中发生动态再结晶的形核方式不同。由图1c可见, 3#合金的初始组织为魏氏体δ相, 原始的基体γ相晶界已消失。因此, 3#合金发生动态再结晶时不能通过晶界弓弯方式形核。由图4c可见, 3#合金的动态再结晶晶粒都附着在δ相上(图4c中箭头所示)。由于δ相与基体γ相为非共格关系[1, 2], 在变形过程中运动位错不易切割δ相, 当运动位错遇到尺寸较小的颗粒状δ相时通过弯曲绕过δ相; 但是遇到尺寸较大的片层状δ相时则很难通过弯曲绕过, 只能在片层状δ相附近塞积 [12, 22]。随着变形的进行, 在δ相与基体γ相的相界处易形成高位错密度区。由于在高位错密度区形核可以降低动态再结晶的形核阻力, δ相与基体γ相的相界成为动态再结晶形核的有利位置, 即位错塞积区形核方式。

由于时效时间较短, 2#合金的基体γ相的晶界仍然存在, 同时晶界上有短片层状δ相析出(图1b)。因此, 在变形过程中, 晶界(图4b中↑箭头所示)以及δ相与基体γ相的相界(图4b中箭头所示)均为动态再结晶形核的有利位置。

2.4.1 δ相对动态再结晶临界应变的影响 动态再结晶的发生是一个热激活过程, 只有当合金的变形量大于动态再结晶所需的临界变形量时, 才发生动态再结晶。而发生动态再结晶所需的临界应变εc与单向压缩真应力–真应变曲线上的峰值应变εp之间的关系[23]

εc=βεp

式中β为与材料相关的常数, 对于绝大数合金, 其值在0.6-0.85之间。对于GH4169合金, β值约为0.83。而在热变形过程中, 合金的峰值应变与变形温度和应变速率的关系[23]

εp=A0Zm

式中A0m为材料常数; Z为Zener-Hollomon参数, 可表示为[23]

Z=ε˙exp(QDEFRT)

图5为3种合金在不同变形条件下的峰值应变。由图5可见, δ相对合金的峰值应变有显著的影响。在相同的变形条件下, 随着δ相含量的增加合金的峰值应变降低, 其中固溶态1#合金的峰值应变约为0.15-0.25, 而初始δ相含量为8.14%的3#合金的峰值应变约为0.05-0.15。因此, δ相的存在可较大地降低合金热变形过程中的峰值应变。这说明, δ相的存在可以减小合金的动态再结晶临界应变εc。其原因是, 在变形过程中, 运动位错在δ相周围的塞积导致形成高位错密度区。因此, 在相同变形条件下, 在较小变形量时, 预析出δ相的合金内高位错密度区的位错密度就能到达动态再结晶的临界位错密度, 使动态再结晶发生。

图5   3种合金在不同变形条件下的峰值应变

Fig.5   Peak strain for GH4169 deformed under various deformation conditions

2.4.2 δ相对动态再结晶晶粒尺寸的影响 图6为3种合金在不同变形条件下的动态再结晶晶粒尺寸。由图6可以看出, 在相同变形条件下, 随着合金中δ相含量的增加动态再结晶晶粒的尺寸减小。动态再结晶晶核/晶粒的长大是晶界的迁移过程, 即晶界向高位错密度一侧迁移。因此, 动态再结晶晶核/晶粒的长大速率与晶界迁移速率成正比。而由公式(4)知, 晶界迁移速率与晶界迁移驱动力成正比。但δ相对晶界迁移有钉扎作用, 对晶界迁移产生阻力, 其值大小与δ相含量成正比。因此, 在热变形过程中, δ相的存在可抑制动态再结晶晶粒的长大。

图6   3种合金在不同变形条件下的动态再结晶晶粒尺寸

Fig.6   Recrystallization grain size for GH4169 deformed under various deformation conditions

此外, 由图6可见, 对于初始δ相含量和组织结构一定的合金, 随着变形温度升高或应变速率降低, 动态再结晶晶粒尺寸增大。研究表明[23], 动态再结晶晶粒尺寸d与热变形参数的关系为

d=BZm1

式中Bm1都为材料常数; Z为Zener-Hollomon参数。

2.4.3 δ相对动态再结晶体积分数的影响 图7为3种合金在不同变形条件下的动态再结晶体积分数。由图7知, 在相同变形条件下, 随着合金中δ相含量增加动态再结晶体积分数增加。其原因是, 合金中δ相的存在不但降低动态再结晶临界应变εc, 还增加动态再结晶的形核位置。因此, 在相同的变形量内, δ相的存在可提高合金中发生动态再结晶的体积分数。

由图7还可见, 对于初始δ相含量和组织结构一定的合金, 随着变形温度的升高或应变速率的降低动态再结晶体积分数增大。其中在变形温度1010℃、应变速率0.005 s-1、真应变1.1时, 3种合金的动态再结晶体积分数都为100%, 即发生了完全动态再结晶。这表明, 变形温度和应变速率对动态再结晶体积分数有很大影响。此外, 在给定的变形温度和应变速率条件下, 动态再结晶体积分数X与应变ε之间满足Avrami方程[23]

X=1-exp(B1×(ε-εcε0.5)m2)

式中B1m2都为材料常数, 对于大多数合金, B1的值为-ln2(约为-0.693); ε0.5为动态再结晶体积分数为50%时对应的应变, 而且ε0.5是Zener-Hollomon参数Z的函数[23], 即

ε0.5=B2Zm3

式中B2m3都是材料常数。而ε0.5的值很难通过实验的方法测得, 需通过其它的方法计算获得。

图7   3 种合金在不同变形条件下的动态再结晶体积分数

Fig.7   Recrystallization fraction for GH4169 deformed under various deformation conditions

图2表明, 在变形过程中流动应力达到峰值应力σp后, 随着应变的增加流动应力降低, 且几乎呈线性降低。根据前面的分析, 在热变形过程中, 流动应力降低的本质原因是因为动态再结晶的发生, 且随着应变的增加动态再结晶体积分数增加。根据动态再结晶开始发生时, 即动态再结晶体积分数X=0, 此时的流动应力值近似等于峰值应力σp; 而当合金发生完全动态再结晶时, 即X=100%, 此时的流动应力值应该为稳态流动应力σs。因此, 在动态再结晶发生阶段, 流动应力σ可以近似地表示为

σ=σp-(σp-σs)X

而对于在变形条件下流动应力没能达到稳态时, 可将公式(11)改写为

σ=σp-(σp-σfXf)X

式中σfXf分别为变形终止时对应的应力值和动态再结晶体积分数, 即在真应变1.1时的应力值和动态再结晶体积分数。将动态再结晶体积分数50%对应的应力定义为σ0.5, 由公式(12)可求得相应变形条件下的σ0.5, 然后在相应的真应力–真应变曲线上根据σ0.5的值就能得到相对应的应变ε0.5

图8a和b分别给出了3种合金热压缩变形中lnε0.5与lnZ, ln(-ln(1-X)/0.693)与ln((ε-εc)/ε0.5)的关系曲线。表1为基于热压缩实验, 建立的GH4169合金的3种动态再结晶模型。

图8   3种合金热变形中lnε0.5与lnZ, ln(-ln(1-X)/0.693)与ln((ε-εc)/ε0.5)的关系曲线

Fig.8   Curves of lnε0.5 vs. ln Z(a) and ln(-ln(1- X)/0.693) vs. ln((ε-εc)/ε0.5) (b) for GH4169 during hot compression

表1   GH4169合金的3种动态再结晶模型

Table 1   Dynamic recrystallization molds for GH4169

Alloy No.δ phase content /%Critical strainRecrystallized
grain size/m
Recrystallization fraction
1#0εc=0.83εp
εp=4.2×10-3Z0.0990
d=1.2758×105Z-0.2609ε0.5=1.3689×10-4Z0.2296
X=1-exp(-0.693×(ε-εcε0.5)1.69)
2#3.65εc=0.83εp
εp=9.12×10-3Z0.0697
d=1.5628×105Z-0.2654ε0.5=8.1051×10-4Z0.1778
X=1-exp(-0.693×(ε-εcε0.5)2.05)
3#8.14εc=0.83εp
εp=5.899×10-5Z0.1711
d=3.9796×105Z-0.2649ε0.5=5.37×10-3Z0.1135
X=1-exp(-0.693×(ε-εcε0.5)2.43)

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在3种合金的热变形中除了发生动态再结晶, 还观察到3#合金中的原始片层状δ相在热变形过程中因变形断裂和溶解断裂而发生了球化[24]

3 结论

1. 初始δ相含量分别为0、3.65%和8.14%的GH4169合金的真应力–真应变曲线均为具有单峰特征的曲线。GH4169合金在3种状态下的本构关系均满足双曲正弦函数关系, 变形激活能分别为441.3、445.8和487.7 kJ/mol。

2. 3种不同初始δ相含量的GH4169合金在热变形过程中的主要软化机制均为动态再结晶, 并基于热压缩实验数据, 建立了GH4169合金的3种动态再结晶模型。

3. 固溶态合金的动态再结晶形核方式主要为基体γ相的晶界弓弯形核, 而预析出δ相的合金中δ相与基体γ相的相界也是动态再结晶形核的有利位置。在相同变形条件下, 随着δ相含量的增加动态再结晶临界应变显著降低, 再结晶晶粒尺寸减小, 再结晶体积分数增大。因此, GH4169合金中δ相的存在可以促进动态再结晶的发生。


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