低合金高强度钢有较高的强度、韧性和良好的焊接性能，广泛用于制造管线、船舶、海洋工程装备、高层建筑和桥梁等基础设施和大型构件^[1]。随着全球能源需求的增长油气资源逐渐向深海区域开发，恶劣的服役环境对低合金高强钢的性能提出了更高的要求。必须使用大管径和大厚壁的钢材，以实现深海设备的大型化和高层化^[2]。焊接，是加工厚板的主要方式。为了减少成本和提高焊接效率，大线能量焊接技术得到了广泛的应用。但是，在焊接过程中极高的峰值度和缓慢的冷却使焊接热影响区尤其是粗晶区中的奥氏体晶粒粗大和组织粗化，使热影响区的韧性急剧降低和焊接裂纹敏感性增强^[3]。因此，提高低合金高强度钢在大线能量焊接过程中粗晶热影响区(coarse-grained heat-affected zone CGHAZ)的韧性极为重要。

研究结果表明^[4~6]，晶粒细化是提高钢CGHAZ韧性的有效方法。晶粒细化，可在保证强度的同时提高韧性。抑制奥氏体晶粒长大和促进针状铁素体形成，可使晶粒细化。研究表明^[5,7,8]，钢中的夹杂物和析出物在CGHAZ能钉扎奥氏体晶界和限制晶界移动，从而细化奥氏体晶粒。同时，钢中的夹杂物和析出物数量越多、尺寸越小，其钉扎效果就越强。此外，适当尺寸的钛氧化物、硫化锰、氮化钒等晶内夹杂物也是异质核心，能促进针状铁素体的生成^[9,10]。作为细化CGHAZ晶粒的组织，针状铁素体以晶内夹杂物为核心沿着不同方向长大，可将粗大的原奥氏体晶粒分割成多个区域。随后将生成的不同晶粒取向的贝氏体组织固定在这些区域中形成联锁的细晶组织，使CGHAZ晶粒细化。因此，控制钢中粒子的成分、数量和尺寸以促进细晶组织的形成，是晶粒细化的关键。

在钢的冶炼过程中，通常采用不同的脱氧剂控制夹杂物。目前，钢厂普遍使用的Al-Ti-Ca复合脱氧剂使钢中形成细小弥散的夹杂物和析出物来诱导针状铁素体的生成和钉扎奥氏体晶粒、细化晶粒，使CGHAZ韧性提高。在钢中添加Ti可生成钛的氧化物促进针状铁素体的形成，还能与C、N发生反应生成Ti(C,N)析出物，可有效钉扎奥氏体晶界、抑制奥氏体长大^[4,5,11]。在钢中添加Al主要用于降低钢中的氧含量，但是生成的铝氧化物易团聚长大形成粗大的簇状结构使钢的性能降低。钙处理是为了改性夹杂物，将高熔点簇状铝氧化物改性为低熔点球状钙铝酸盐以防止水口结瘤，还可将MnS改性为CaS并附着在球状氧化物的表面使MnS的危害降低^[12]。但是，钙的蒸汽压较高和沸点较低(1484℃)，使其在钢中的收得率极低，不易控制含量。近年来，随着钢洁净度的提高，稀土处理受到冶金研究者的高度关注。与钙处理相比，稀土的沸点较高(3000℃以上)且与钢液无限互溶，使其可应用于钢的冶炼^[13]。同时，稀土与O、S的结合力强，易生成细小弥散的球状稀土氧化物和硫化物，使钢液脱氧脱硫的同时还能改性钢中MnS和Al₂O₃等夹杂物^[14]。宋明明等^[15]计算了稀土夹杂物与钢基体的错配度，发现稀土氧化物、硫化物和硫氧化物与钢基体之间保持着较小的错配关系，表明这些稀土夹杂物都能促进针状铁素体的生成。目前，有关稀土处理对低合金高强度钢CGHAZ晶粒细化机理的影响鲜有报道。为了研究晶界钉扎和针状铁素体的生成对粗晶热影响区晶粒细化的作用，一般是在室温下表征分析焊接热循环后原奥氏体晶粒尺寸和针状铁素体组织。但是，奥氏体晶粒的长大和针状铁素体的生成分别是在高温和中温阶段发生的连续变化的过程，使用传统手段很难对焊接热循环过程中的组织转变有一个清晰的认识。

使用高温激光共聚焦扫描显微镜(high temperature laser confocal scanning microscope, HTLCSM)原位观察，是研究钢中组织转变和奥氏体长大的有效方法^[5,7,8,11]，可实时在线观察高中温阶段的组织转变，更好地理解在焊接热循环中奥氏体的长大和针状铁素体生成、揭示CGHAZ的晶粒细化机理。鉴于此，本文采用HTLCSM模拟不加稀土钢和稀土处理钢的焊接热循环，原位观察热循环过程中奥氏体晶粒长大和组织转变，并使用场发射电镜和透射显微镜对夹杂物和析出物进行定量表征、有光学显微镜和电子背散射衍射对微观组织的定量分析，以揭示稀土处理的低合金高强度钢CGHAZ晶粒细化的机理。

实验用原料为低合金高强钢，将其放入氧化铝坩埚后置于高频感应炉中，先通10 min氩气排净炉内空气，然后感应加热使原料熔化，静置10 min使钢液均质化。一炉钢液随炉冷却至室温，另一炉加入适量纯度为99.9%的镧块进行稀土处理后也随炉冷却至室温。在两炉钢的冶炼和冷却过程中全程用氩气保护。将铸锭加热到1200^oC，锻造成截面为15 mm×15 mm、长度约为60 mm的钢材。两种钢的化学成分列于表1，不加稀土的钢和用0.016%(质量分数，下同)镧处理的钢分别命名为#1钢和#2钢。

将两种钢材线切割成尺寸为4 mm×4 mm×3 mm的试样，将其打磨抛光后放在直径为9 mm、高为4 mm的氧化铝坩埚中。然后将坩埚放在红外辐射炉加热中，用HTLCSM原位观察试样的表面。

模拟焊接热循环的示意图，如图1所示。将试样以5℃/s的速率升温至1350℃并保温100 s，然后以5℃/s的速率冷却至室温。在热循环过程中HTLCSM每秒钟拍摄15张图片，在线观察中高温过程中奥氏体晶粒长大和中温阶段奥氏体向针状铁素体和贝氏体的组织转变过程。

热循环后，在HTLCSM中随机拍摄10个视场，用截线法统计分析奥氏体的晶粒尺寸。同时，将模拟焊接热循环后的试样用于电子背散射衍射(Electron backscattered diffraction EBSD)分析，测出试样中组织的取向关系，并统计大小角度晶界和有效晶粒的尺寸。测试步长为0.2 μm，扫描区域为200 μm×140 μm。

将金相样镶嵌、打磨、抛光后用4%的硝酸酒精腐蚀，然后在光学显微镜下观察组织形貌。在500倍下拍摄10张光学组织图(中心部位)，用于统计针状铁素体的数量。用场发射电镜、透射电镜和能谱仪表征试样中的夹杂物和析出物。在1000倍下统计30张随机视场的扫描电镜照片，分析夹杂物尺寸和数量。同时，在20000倍下统计50张随机视场的透射电镜照片，分析析出物的尺寸和数量。

图2a和b给出了#1钢中夹杂物的形貌和对应的能谱面扫。图2a给出了#1钢中的一种椭球状夹杂物，其尺寸较小约为3 μm。夹杂物有不同的衬度，右上灰色区域对应Mn、Ca、S元素，左下深色区域对应Al、Mg、O元素，表明该夹杂物为Al-Mg-O和(Mn,Ca)S复合夹杂物。在夹杂物外围区域有一些Ti元素的富集，且与其他元素的面扫图没有重叠。考虑到Ti的夹杂物类型和N不易在电镜中检测出，推测其可能是TiN。图2b给出了#1钢中的另一种球状夹杂物，尺寸较大约为5 μm。在面扫图的中部聚集着Ca、Al、O元素，右上和左下区域中Al、Mg、O元素重叠在一起，在氧化物边缘富集着Ca、S元素，表明该夹杂物以Al-Mg-Ca氧化物为核心外附一层CaS。图2c给出了#2钢中典型的稀土夹杂物，尺寸约为2.5 μm，呈球状，La、S、O面扫图完全重叠，且在图2d夹杂物点扫中La、S、O原子比约为2:1:2，表明该夹杂物为La₂O₂S。

统计了两种钢中夹杂物的尺寸，图3给出了两组钢中夹杂物的尺寸分布。由图3可见，在#2钢中尺寸小于2 μm的夹杂物约占70%，而在#1钢中约占20%；#2钢中夹杂物的尺寸均小于3 μm，#1钢中夹杂物尺寸主要集中在3~4 μm，部分分布在5~6 μm区间。结果表明，#2钢中的夹杂物比#1钢中的夹杂物更为细小。表2统计了两组钢中夹杂物的尺寸和数量。#1钢中夹杂物的平均尺寸为3.2 μm，密度为21.1个/mm²；#2钢中夹杂物的平均尺寸为1.5 μm，密度为78.4个/mm²。这表明，#2钢中的夹杂物更多。

图4给出了两组钢中析出物的透射电镜照片和能谱分析。由图4b和d可见，两组钢中的析出物均为(Ti,Nb)(C,N)且以Ti(C,N)为主。图5给出了两组钢中析出物的尺寸分布。由图5可见，#1钢中析出物的尺寸主要分布在60~80 nm，而#2钢中则在20~40 nm有较大的分布。表2统计了两组钢中析出物的尺寸和密度。#1钢中析出物的平均尺寸和密度分别为65 nm和1.2×10⁵个/mm²，而#2钢中析出物的平均尺寸为28 nm，密度为1.5×10⁶个/mm²。这表明，#2钢中的析出物也更加细小且弥散分布。

在模拟焊接热循环的升温过程中，先发生α→γ转变。奥氏体晶粒在铁素体晶界形核，并逐渐向不同方向长大。随后，奥氏体晶粒相互碰撞并逐渐遍布整个试样表面，标志着α→γ转变的完成^[11]。随着时间的推移，较小的奥氏体晶粒随着晶界迁移持续缓慢长大。研究表明，纳米析出物具有较强的晶界钉扎效应，从而抑制奥氏体晶界迁移。但是，由于HTLCSM分辨率的限制，纳米析出物很难观察到，只能原位观察到微米尺寸的夹杂物。根据Zener公式^[16]，粒子的尺寸从纳米级增大到微米级，其对晶界的钉扎力急剧减小。因此，微米级夹杂物对奥氏体晶界的钉扎效应相对较弱。图6给出了两组钢在HTLCSM下奥氏体晶粒的长大过程。当温度从1350.1℃降至1147.3℃时，#1钢中的奥氏体晶界由图6b中的白色虚线晶界迁移到红色实线晶界，迁移距离约25.9 μm，速率为0.5 μm/s。#2钢中奥氏体晶粒的长大过程，如图6c和d所示。图6d可见，夹杂物对奥氏体晶界迁移有一定阻碍作用。#2钢中奥氏体晶界的迁移速率约0.2 μm/s。较低的晶界迁移速率，使较小尺寸的奥氏体晶粒得以生成。统计奥氏体的平均晶粒尺寸并使用商业软件处理奥氏体HTLCSM图(随机视场下10张)，结果如图7所示。然后将处理的图片在Image-Pro Plus软件中进行晶粒统计，结果列于表3。#2钢中奥氏体的平均晶粒尺寸为49.6 μm，比#1钢中的晶粒尺寸(64.8 μm)小。

在中温冷却阶段，也原位观察了两组钢的组织转变。结果表明，在两组钢中都观察到生成了少量针状铁素体和大量贝氏体的复合组织。一系列实时观测的原位图展示了针状铁素体和贝氏体的生成，如图8和图9所示。可以看出，随着温度的降低针状铁素体以晶内夹杂物为核心，由晶内向外呈辐射状生长(如图8b和图8c中的红色箭头所示)；贝氏体则以晶界为形核点由晶界向晶内生长(图9a和图9b)，并形成贝氏体板条束。随着温度的进一步下降向不同方向生长的针状铁素体和贝氏体束相互之间形成一定的角度，将粗大奥氏体晶粒分成多个区域(如图9b中的红色虚线所示)。这些针状铁素体嵌在贝氏体板条中形成联锁组织，进一步将奥氏体分割为多个小区域并细化了晶粒。两组钢中的光学组织在图10中给出，图中的白色箭头指向针状铁素体位置，黑色箭头指向贝氏体位置，针状铁素体和贝氏体相互交错联锁在一起共同分割细化了奥氏体晶粒。在#2钢(图10b)中可明显观察到数量更多的针状铁素体。另外，统计了两组钢中针状铁素体的数量，如表3所示。#2钢中针状铁素体的体积分数为5.6%，远高于#1钢中针状铁素体的含量(1.2%)。

图11a和b分别给出了#1钢和#2钢在CGHAZ中的EBSD取向分布。根据Kurdiumov-Sachs(K-S)取向关系^[17]，在低碳钢中，由于在同一奥氏体晶粒中形成的不同铁素体变体间的取向不同，具有高角度晶界的变体之间在取向图中呈现出不同的颜色。在同一贝氏体束中的贝氏体铁素体板条间具有低角度晶界(＜2°)特征，在取向图中呈现出相近的颜色。针状铁素体与原奥氏体晶粒之间有K-S取向关系，并与相邻的铁素体之间保持较高的取向差(50°~62°)，一次在取向图中呈现不同的颜色。

图11c给出了两组钢中相邻晶粒间的晶界角分布，黑色点实线表示#1钢，红色虚线表示#2钢。由图11c可见，两组钢中大部分相邻晶界间的角度小于15°，少量高角度晶界角分布在50°~62°。同时还可以看出，高角度晶界在#2钢中的占比高于#1钢，表明在#2钢中生成了更多的针状铁素体，与表3中针状铁素体数量的统计结果相符。图11d给出了两组钢中有效晶粒的尺寸分布。可以看出，，两组钢中晶体学有效晶粒尺寸大多集中在5 μm以下，且#2钢的占比高于#1钢。另外，表4统计了两组钢中有效晶粒的平均尺寸，可见#2钢中有效晶粒的平均直径为4.2 μm，比#1钢的(5.3 μm)的小。

在焊接热循环过程中钢中第二相的析出物对奥氏体晶界的钉扎效应，是细化CGHAZ晶粒的有效途径之一。根据Burke和Turnbull的奥氏体长大模型^[18]，奥氏体长大的驱动力可表示为

其中R为奥氏体晶粒半径；γ_b为晶界能量。而奥氏体晶界的迁移受钢中粒子的抑制。根据Zener’s模型^[16]，粒子对奥氏体晶界钉扎力P_z可表示为

其中f_v为粒子的体积分数；r为粒子半径。奥氏体晶界的迁移速率为

由式(3)可知，奥氏体晶粒尺寸受晶界移动速率、粒子半径和数量的影响。在焊接热循环过程中，粒子尺寸越小、数量越多，对奥氏体晶界钉扎力就越强，奥氏体晶界的迁移速率就越低，从而使奥氏体的晶粒尺寸越小。本文添加La使#1钢中的夹杂物由Al-Mg-O、(Mn,Ca)S和TiN复合夹杂物转变#2钢中的La₂O₂S夹杂，且更为细小弥散。添加La改性钢中夹杂物，使更多的Ti溶解在钢中以析出物的形式而不是夹杂物的形式析出，从而使#2钢中的析出物密度更高、尺寸更小(如表2)。根据式(2)，#2钢中细小弥散的夹杂物和析出物对晶界有较强的钉扎效应，可抑制奥氏体晶界的迁移。图6也表明，#2钢中奥氏体晶界迁移速率较低~0.2 μm/s。细小弥散的粒子和较低的晶界迁移速率，使#2钢中的奥氏体晶粒更为细小。

两组钢的显微组织都由针状铁素体和贝氏体构成。针状铁素体是细化晶粒和提高CGHAZ韧性的有效组织，晶内夹杂物对针状铁素体形核有重要的影响。夹杂物促进针状铁素体形核的机制，主要有两种：(1)形成溶质贫乏区增大相变驱动力意促进铁素体形核^[19]；(2)夹杂物与铁素体的错配度较小成为优先形核点，降低了与铁素体晶核的界面能^[20]。

#1钢中的夹杂物有两种类型，一种是Al-Mg-O、(Ca,Mn)S和TiN的复合夹杂，另一种为Al-Mg-Ca氧化物为核心外附CaS。MnS夹杂物能在其周围形成Mn的溶质贫乏区，有效促进了针状铁素体形核。#2钢中的夹杂物为La₂O₂S，在其周围没有形成溶质贫乏区，但是其晶格与铁素体的错配度(~0.2%^[15])较低。Bamfitt^[21]结果表明，在异相形核过程中，错配度(δ)<6%时夹杂物最能有效促进铁素体形核；6%<δ<12%时，夹杂物能有效促进铁素体形核；δ>12%时，夹杂物不能有效促进铁素体形核。因此，La₂O₂S也是极为有效的促进针状铁素体形核的质点。在夹杂物的成分上，#1钢中只有MnS的夹杂物能有效促进针状铁素体形核，而#2钢中的夹杂物都能成为针状铁素体的形核质点。同时，在夹杂物的数量上，#2钢中的夹杂物尺寸小，密度高，使针状铁素体的形核质点多，生成的针状铁素体含量高。因此，在#2钢中针状铁素体的体积分数高于#1钢。

通过HTLCSM原位观察发现，在模拟焊接热循环过程中针状铁素体以夹杂物为核心沿不同方向生长并嵌在贝氏体板条中，与贝氏体形成联锁组织而将粗大的奥氏体晶粒分割为数个细小区域，从而细化晶粒。#2钢中更高体积分数的针状铁素体和更小的奥氏体晶粒，使#2钢CGHAZ中的有效晶粒尺寸更为细小。

(1) 添加0.016%的 La，可使低合金高强度钢中的夹杂物由Al-Mg-O、(Mn,Ca)S和TiN复合夹杂物转变为La₂O₂S并生成更多细小弥散的(Ti,Nb)(C,N)析出物。在高温下这些析出物能有效钉扎奥氏体晶界，细化奥氏体晶粒。

(2) 对针状铁素体和贝氏体长大原位观察的结果表明，针状铁素体以晶内夹杂物为核心由晶内向外呈辐射状生长，贝氏体则以晶界为核心由晶界向晶内生长。La₂O₂S能促进针状铁素体的生成，进一步细化0.016% La处理钢CGHAZ中的晶粒。