GH4706(IN706)合金为一种Fe-Ni基高温合金, 与GH4169(IN718)合金属于“姐妹”合金, 主要第二相有γ'相、γ''相、η相与MC型碳化物。由于GH4706合金具有优异的可铸造性、易加工性及可靠的高温力学性能, 因而适于制备直径2000 mm以上的超大尺寸盘锻件^{[1, 2]}。目前, 国际上主流的“E”级、“F”级重型燃机用涡轮盘材料多选用GH4706合金制造^[3]。涡轮盘用变形高温合金的锻造过程须满足: 一要保证锻件的成型, 避免锻造开裂、载荷过大等问题; 同时要获得合理的宏观与微观组织, 而且后者最为关键。

由于均匀细化的晶粒组织能够显著改善合金的拉伸性能、疲劳性能及无损检测等性能, 如何实现高温合金晶粒组织的精确控制成为国内外变形高温合金关注之热点^{[4, 5]}。如美国主流航空用涡轮盘材料IN718、U720Li、IN718 PLUS等合金普遍要求细晶组织, 晶粒度通常高于ASTM 8级^[6-8]。然而, 目前有关GH4706合金涡轮盘锻件晶粒度的报道多为ASTM 2-4级, 仍需进一步细化。而高温合金在热加工及热处理过程中因无相变发生, 其晶粒细化只能通过控制再结晶过程来实现^[9]。变形高温合金晶粒控制源于两个方面: 一是精确调整热变形参数, 避免变形过程晶粒长大^[10]; 另一是利用第二相限制动态再结晶(DRX)晶粒长大^{[11, 12]}。GH4706合金的晶粒组织对热变形参数变化较为敏感, 同时可析出稳定第二相η相, 由此为合金的晶粒细化提供了可能^{[13, 14]}。

数值模拟精确预测晶粒组织技术是当今变形高温合金领域的研究热点。在国际上, 虽然大多仍以基于唯象关系建立静态模型, 但基于组织演化机理建立的动态物理模型已展露出其优势^[15], 后者需要合金在热变形过程中的组织演化机理以及关键物理参数作为支撑。高温合金的DRX形核机制主要有两种, 一种是应变诱导原始晶界弓出的不连续机制(DDRX); 另一种是亚晶转动形核的连续机制(CDRX)^{[16, 17]}。因此, 确定GH4706合金的DRX机制及临界条件, 对于完成系统的数值模拟具有十分重要的意义。

双锥压缩实验是将经特殊设计的双锥形试样在大型压机上热变形的一种实验方法, 由此在同一试样上获得变形量连续分布, 进而得到临界DRX状态的组织^[18]。鉴于此, 本文通过设计双锥压缩试样, 研究变形温度与变形量对GH4706合金的热变形过程中显微组织的影响, 一方面探讨GH4706合金的DRX机理与临界条件, 为数值模拟的物理模型提供理论支持; 另一方面探索利用η相控制GH4706合金晶粒的新方法。

1 实验方法

实验用GH4706合金采用真空感应+真空自耗双联冶炼工艺制备, 经开坯热轧为Φ70 mm棒材, 主要成分为(质量分数, %): C 0.030, Cr 15.91, Ni 42.13, Al 0.24, Nb 3.04, Ti 1.83, Fe余量。合金棒材经1000℃保温6 h的退火处理, 其宏观组织如图1a所示, 可见棒材组织均匀, 平均晶粒尺寸为110 μm(晶粒度为ASTM 3.0-4.0级)。棒材机加工成图1b所示的双锥试样, 利用不锈钢板与陶瓷纤维包套, 以避免转移与锻造过程中的温降。为了模拟实际涡轮盘锻件的生产工艺, 将双锥试样按照大型涡轮盘锻件的升温制度分别加热至920℃、950℃、980℃、1010℃、1040℃保温4 h, 利用2000 t油压机以名义压下速率5.5 mm/s(名义应变速率为0.09 s^-1)变形, 变形量为43%±1.5%, 变形后快速油冷以保留锻态组织。需要指出, 大尺寸GH4706涡轮盘锻件均采用超大型水压机锻造成型, 变形速率范围为0.1-0.01 s^-1, 本研究取该范围内的一个定值。作为对比, 将棒材加工为Φ10 mm×15 mm试样, 利用Gleeble 3800热模拟机进行压缩实验, 变形温度分别为950℃、1000℃、1050℃, 应变速率为0.1 s^-1、0.01 s^-1。

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图1   GH4706合金棒材的宏观组织与双锥试样实物图

Fig.1   Macrostructure of GH4706 alloy bar (a) and image of the double cone sample (b)

将压缩后的试样沿径向对剖, 一半用于分析锻态组织, 另一半经标准热处理(980℃保温4 h)作为热处理态组织分析用。利用Deform-3D软件计算双锥试样变形后的变形量与温度分布(图2), 再结合模拟结果, 利用Olympus GX71型金相显微镜(OM)、JSM-6480LV型扫描电子显微镜(SEM)、Oxford NORDLYS型EBSD、JEM 2010型透射电子显微镜(TEM)分析合金组织。利用Image-Pro Plus软件定量分析不同变形温度下合金的DRX分数、DRX晶粒尺寸及η相含量随变形量的变化趋势。

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图2   GH4706合金双锥试样950℃条件下的热变形数值模拟结果

Fig.2   Strain (a) and temperature (b) distribution maps of the double cone sample deformed at 950℃

2 结果与讨论

2.1 双锥压缩试样的组织

图3为双锥试样在950℃与1010℃变形后对应图2a中虚线框所示位置的低倍组织, 图上叠加的黑色线条为变形量分布图。可见, 随变形量的增大低倍组织逐渐由等轴晶粒向扁长晶粒过渡, 晶粒逐渐细化。对比图3a、b可见, 1010℃下变形(图3b)合金中细化晶粒区面积明显大于变形温度为950℃下的面积(图3a)。图4为不同变形量区域的高倍观察组织, 可见950℃变形0.2时组织为等轴晶, 黑色η相沿轴向呈带状析出(图4a); 随变形量增大等轴晶逐渐转变为扁长晶, η相量先增多后减少(图4a-c); 变形量为1.0时, 扁长晶边缘生成了直径5 μm左右的DRX晶粒(图4c)。1010℃变形0.2时的组织亦为等轴晶, 晶界较为平直光滑、无η相析出(图4d); 随变形量增大晶界向锯齿形转变, 沿晶界有直径20 μm左右的DRX晶粒生成(图4e); 变形量为1.0时, 在原始晶界边缘的DRX晶粒面积分数及尺寸明显增大, 相应的扁长晶粒尺寸减小(图4f)。低倍组织上, 则呈随变形量增大晶粒组织逐渐细化(图3)。其原因为变形促进DRX, 新生的细小DRX晶粒取代了原始组织。同理, 变形温度越高DRX程度越大, 发生DRX所需的变形量越小, 因而细晶区域越大。

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图3   双锥试样在950℃与1010℃下变形后的低倍组织及变形量分布(对应图2a方框)

Fig.3   Macrostructures and true strain distribution map of the zone indicated by the dashed box in Fig. 2a of double cone samples deformed at 950℃ (a) and 1010℃ (b), respectively

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图4   双锥试样在950℃与1010℃条件下变形后不同区域的高倍组织

Fig.4   Microstructures of the double cone samples with the strain of 0.2 (a, d), 0.6 (b, e), 1.0 (c, f) deformed at 950℃ (a-c) and 1010℃ (d-f)

2.2 DRX临界条件的确定

图5示出定量统计的变形温度与变形量对DRX分数及晶粒尺寸的影响。可见, DRX分数随变形量增加逐渐增大, DRX晶粒尺寸随变形量增加先逐渐增大而后趋于定值。这说明, 变形温度升高或变形量增加均会促进GH4706合金的DRX进程。920℃变形时合金未发生DRX, 950℃变形时, 仅当变形量大于1.0才能发生DRX。

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图5   变形温度、变形量对DRX分数与晶粒尺寸的影响

Fig.5   The effects of deformation temperature and strain on the DRX fraction (a) and DRX grain size (b)

DRX开始的临界条件的确定, 对于研究热变形工艺和建立数值模型都有重要意义^[19]。双锥压缩实验实现了在同一试样上获得连续的变形量分布, 可得到DRX对应的临界组织, 结合有限元分析能够精确的确定ε_DRX, 既可保证准确性又减少了工作量^{[20, 21]}。为此, 本研究首先利用OM、SEM依变形量由小自大的顺序, 观测发生DRX晶粒的临界区域, 再经EBSD、TEM确认, 结合有限元分析最终确定ε_DRX。图6为GH4706合金在DRX临界条件下的典型显微组织。可见, 950℃合金变形1.0的区域开始出现DRX晶粒(图6a), EBSD分析表明该区域正在发生以弓出机制形核长大的DRX(图6b), 图6c的TEM观察验证了这一点。980℃或更高温度下ε_DRX同理确定(图6d-e)。由图6b、d所示的原始晶界弓出形貌, 可以推断GH4706合金的DRX机制为DDRX。由于这种弓出的驱动力源自原始晶界两侧的位错密度差, 因而在DRX晶核形成后会通过大角度晶界迁移推进, 消除基体中的位错及亚结构等形变缺陷, 同时实现再结晶晶粒的长大(图6f)^[22]。

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图6   950℃与980℃临界变形量条件下的典型显微组织

Fig.6   Typical SEM (a, d), EBSD (b, e) and TEM (c, f) images of the microstructures at the critical strain deformed at 950℃ (a-c) and 980℃ (d-f)

图7为双锥试样发生DRX的临界变形量与变形温度的关系曲线。可见, 920℃变形时合金未见DRX(ε_DRX>1.2), 950℃变形时ε_DRX为1.0, 变形温度升至980℃后ε_DRX显著降低至0.38, 变形温度升至1040℃时ε_DRX降至0.21。本研究亦利用经验式[ε_DRX=(0.6-0.85)ε_P]计算了GH4706合金的ε_DRX, 结果示于图7^[20]。对比可知, 当变形温度为950℃时计算结果明显小于实测结果, 当变形温度高于980℃时二者大致相当, 这种现象应与变形生热有关。已有研究^[23]通常利用计算消除变形生热的影响, 但却忽视了其对显微组织的影响, 尤其当接近T_DRX温度下的变形。

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图7   GH4706合金DRX临界变形量随温度的变化曲线

Fig.7   The relationship of critical strain of recrystallization and deformation temperature

根据耗散结构理论^[24], 热变形过程中工件的能量可分为动能与势能两部分, 前者以热能的形式释放形成变形生热, 构成试样温升, 后者则以显微组织变化的形式储存在工件中。本实验条件下变形温升可由式(1-2)表示。

(1)ΔT={[1/(ρCp)]∫0εσdε}0.5f

(2)f=(1/3)logε˙+1,0.001s-1<ε˙<1s-1

式中ρ为密度; C_p为比热容; f为耗散系数。

由式(2)可知, GH4706合金在950℃、应变速率为0.09 s^-1下变形的f值为0.65, 即变形过程中65%的外界功转变为热能。为此, 本研究通过调整Deform 3D软件中的热能转变系数(Mech. to heat), 更准确的模拟双锥试样在热压缩过程中的温度变化。图2b所示为双锥试样在950℃变形后的温度分布, 可知变形量为1.0时的变形温升为25℃, 由此可确定GH4706合金的T_DRX为975℃。对应的Gleeble压缩试样心部的变形温升约35℃, 即当950℃变形时试样心部的温度将达985℃。这可能是利用经验式法计算出的ε_DRX(950℃变形时)明显小于双锥实验法测得的真正原因。

2.3 η相对晶粒控制的影响

η相为GH4706合金中稳定的第二相, 成分为Ni₃Ti, 结构为密排六方, 溶解温度为954-970℃, 通常以晶界链状或胞状形式析出(图8a) ^{[3, 4]}。当变形温度低于η相溶解温度时, GH4706合金在锻前加热及锻造过程中均可析出η相。如图4a所示, 950℃变形0.2时η相呈带状沿碳化物析出。原因在于变形造成碳化物呈流线状, 使其与基体界面缺陷密度显著增大, η相易于在该界面处析出。合金形变使基体中的位错重组, 形成由位错胞壁组成的亚结构, 成为η相的择优形核位置(图8a, c)。随变形量增大变形生热逐渐加剧, 当实际变形温度接近溶解温度时η相会出现回溶(图8b)。图9定量统计了变形温度为920℃与950℃时η相含量随变形量的变化。可见, 由于η相的动态析出与回溶, 随变形量的增大η相含量先升后降, 920℃、950℃时与η相含量的峰值所对应的变形量分别为0.6与0.35。

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图8   950℃变形量为0.2与1.0条件下的典型SEM与TEM像

Fig.8   Typical SEM (a, b) and TEM (c-f) images at the strain of 0.2 (a, c, d) and 1.0 (b, e, f) after deformed at 950℃

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图9   变形量与变形温度对η相含量的影响

Fig.9   Effects of deformation temperature and strain on the content of η phase

如前所述, GH4706合金发生DRX的临界温度为975℃, 高于η相的溶解温度。不过, 由于双锥试样总的变形时间不超过10 s, 因而当试样局部区域的温度略高于T_DRX时, η相仍会有部分残留(图6a, 图8b)。由此表明, 在此温度下变形会出现η相与DRX的交互作用。由TEM形貌观察可知, η相在DRX形核前(图8d)、形核后(图8e)、长大过程中(图8f)均会起到钉扎亚晶界或晶界的作用。研究表明^[21], DRX晶粒的平均尺寸d_DRX可由式(3)表述, 由于 ε˙、Q_def均为定值, 式(3)可简化为式(4)。

(3)lndDRX=Aln[ε˙exp(-Qdef/RT)]

(4)lndDRX=B+C(-1/T)

式中, A、B、C均为常数, Q_def为变形激活能。

对变形量为1.0时的lnd_DRX与1/T进行线性拟合, 结果如图10所示。由图可见, 变形温度为980-1040℃对应的数据线性拟合较好, 而变形温度为950℃对应的数据明显小于上述符合线性关系的数据。这说明, 在变形温度为980-1040℃时GH4706合金d_DRX可由式(3)表述, 变形温度为950℃-980℃范围内合金的DRX形核长大规律发生了变化。出现这种结果的原因在于, 950℃变形时合金中残留的η相能够阻碍DRX的形核与长大, 这与图8所示的显微组织分析结果一致。

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图10   变形量为1.0时变形温度与DRX晶粒尺寸的关系

Fig.10   Relationship of deformation temperature and DRX grain size at a strain of 1.0

将变形后的双锥试样进行标准热处理, 热处理后合金组织为典型的完全再结晶的等轴晶。图11为经标准热处理后合金的平均晶粒尺寸与变形温度、变形量的关系曲线。可见, 变形温度为920-950℃时, 平均晶粒尺寸为70-85 μm, 变形温度对晶粒尺寸影响较小, 随变形量增大晶粒度由4.0级细化至5.0级; 变形温度增至980℃时, 平均晶粒尺寸为85 μm(4级), 与920-950℃下变形量较小条件下的晶粒尺寸相当, 随变形量增大晶粒尺寸几乎不变; 变形温度由980℃增至1010℃时, 晶粒尺寸明显增大至95 μm(3.5级), 变形量增大对晶粒尺寸无影响; 变形温度增至1040℃时, 晶粒尺寸比1010℃时略有增加, 随变形量增大几乎无变化。

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图11   变形温度、变形量对标准热处理后平均晶粒尺寸的影响

Fig.11   Effects of deformation temperature and strain on the average grain size after standard heat treatment

由于在本研究涉及的范围内, GH4706合金未发生完全DRX, 因此在后续的热处理过程中合金还发生静态再结晶(SRX)。换言之, GH4706合金热处理后显微组织的演化过程包括变形过程中的DRX与热处理过程中的SRX^{[1, 2]}。实质上, DRX是SRX的前一个阶段, DRX过程中形成的亚结构与新晶粒会再参与SRX形核或直接长大。值得指出的是, 标准热处理的固溶温度为980℃, 高于η相的溶解温度, 因而η相细化晶粒的作用只发生在DRX阶段。

从热力学角度来讲, DRX是一个降低合金组织势能的过程, 主要通过DRX晶核的大角度晶界迁移消除位错或亚结构等缺陷来实现。在低于T_DRX温度变形时, 由于合金中晶界的迁移受η相阻碍(图8e, f), DRX阶段未消除的亚结构会为后续SRX提供形核条件。同时, 由于η相阻碍亚晶界迁移, 亚结构的尺寸也会受到限制(图8c, d)。随变形量增大合金中的位错密度逐渐增高, 为降低组织势能上述亚结构含量相应增加, 提高SRX形核几率, 进而细化合金热处理后的晶粒尺寸。反之, 在高于T_DRX温度变形时, 由于合金中没有η相, 变形量增大不会促进SRX形核, 热处理后的晶粒演化由SRX晶粒长大决定, 随变形温度升高SRX晶粒尺寸增大。其中, 980℃下变形的晶粒尺寸与低于T_DRX温度(920-950℃)小变形量条件下的相当, 是因为在920-980℃温度范围内变形温度的增高对SRX晶粒尺寸的影响程度较低^{[2, 5]}。综上可知, 通过降低变形温度和增大变形量, 利用η相与再结晶的交互作用可细化GH4706合金晶粒的效果。

3 结论

1. GH4706合金DRX机制为应变诱导原始晶界不连续的弓出, DRX临界温度T_DRX为975℃, 临界变形量取决于变形温度与变形生热, 变形温度低于T_DRX时合金发生DRX的原因是变形生热导致的试样温升。

2. 在变形温度高于T_DRX时, GH4706合金热处理后的晶粒尺寸取决于变形温度, 与变形量无关; 在变形温度低于T_DRX时, 热处理后的晶粒尺寸与变形温度关系不大, 随变形量增大而减小。

3. 在略低于T_DRX的温度下变形, 由于合金中仍有部分η相残留, 可以充分利用这部分η相对亚晶界或晶界的钉扎作用, 通过增大变形量来实现GH4706合金晶粒的细化。

2013年12月19日收到初稿; 2014年2月12日收到修改稿。