复合形变超细晶纯钛的动态再结晶模型

doi:10.11901/1005.3093.2019.442

复合形变超细晶纯钛的动态再结晶模型

马炜杰, 杨西荣^,, 罗雷, 刘晓燕, 郝凤凤

西安建筑科技大学冶金工程学院西安 710055

Dynamic Recrystallization Model of Ultrafine Grain Pure Titanium Prepared by Combined Deformation Process

MA Weijie, YANG Xirong^,, LUO Lei, LIU Xiaoyan, HAO Fengfeng

School of Metallurgy and Engineering, Xi'an University of Architecture and Technology, Xi'an 710055, China

通讯作者: 杨西荣，教授，lazy_yxr@qq.com，研究方向为超细晶金属钛和锆的力学行为及变形机理

责任编辑: 吴岩

收稿日期: 2019-09-11 修回日期: 2019-10-14 网络出版日期: 2020-03-25

基金资助:

国家自然科学基金. 51474170

Corresponding authors: YANG Xirong, Tel: 13991909079, E-mail:lazy_yxr@qq.com

Received: 2019-09-11 Revised: 2019-10-14 Online: 2020-03-25

Fund supported:

National Natural Science Foundation of China. 51474170

作者简介 About authors

马炜杰，男，1992年生，硕士生

摘要

采用室温等径弯曲通道变形(ECAP)+旋锻复合加工工艺制备超细晶纯钛，用GLEEBLE 3800热模拟试验机对其进行热压缩实验。研究了复合形变超细晶纯钛在温度为200、300、350、400和450℃，应变速率为0.01、0.1和1 s^-1条件下的变形行为。结果表明：实验中真应力-应变曲线的动态再结晶特征显著，出现了明显的单峰值应力。根据复合形变超细晶纯钛的峰值应力值建立的Arrhenius本构方程能预测峰值应力，平均相对误差仅为4.44%；大塑性变形试样在热压缩前进行的保温处理，增大了发生动态再结晶的临界应变值，其材料常数为0.8329；材料变形中的动态再结晶行为发生在应变大于0.1而小于0.4的阶段，应变大于0.4时发生二次硬化。

关键词： 材料合成与加工工艺 ; 本构模型 ; 热压缩 ; 超细晶纯钛

Abstract

The combined deformation processing technology of equal channel angular pressing (ECAP) and rotary swaging at indoor temperatures was applied to industrial pure titanium. Then the deformation behavior of the acquired ultrafine grained pure titanium by applied strain rates of 0.01, 0.1 and 1 s^-1 at 200, 300, 350, 400 and 450°C was investigated via thermal compression test with the Gleeble 3800 thermal simulator. The results show that the dynamic recrystallization characteristics of the experimental true stress-strain curve are significant, and the apparent single peak stress appears. According to the Arrhenius constitutive equation based on the peak stress value of the acquired ultrafine grained pure titanium, the peak stress can effectively be predicted with an average relative error of only 4.44%. Since the large plastic deformed sample was subjected to pre-heat insulation treatment before thermal compression, the critical strain for dynamic recrystallization was increased, of which the material constant is 0.8329. The dynamic recrystallization behavior during deformation mainly occurs in the stage where the strain is greater than 0.1 and less than 0.4. Whereas the strain is greater than 0.4, the material undergoes secondary hardening.

Keywords： synthesizing and processing technics for materials ; constitutive model ; hot compression ; ultrafine grain pure titanium

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本文引用格式

马炜杰, 杨西荣, 罗雷, 刘晓燕, 郝凤凤. 复合形变超细晶纯钛的动态再结晶模型. 材料研究学报[J], 2020, 34(3): 217-224 DOI:10.11901/1005.3093.2019.442

MA Weijie, YANG Xirong, LUO Lei, LIU Xiaoyan, HAO Fengfeng. Dynamic Recrystallization Model of Ultrafine Grain Pure Titanium Prepared by Combined Deformation Process. Chinese Journal of Materials Research[J], 2020, 34(3): 217-224 DOI:10.11901/1005.3093.2019.442

随着现代工业的发展，对金属材料性能的要求越来越高。工业纯钛是一种重要的结构材料，得到了广泛的应用。但是粗晶工业纯钛的晶粒尺寸约为几十微米，对于至少在二维方向上，试样几何尺寸或特征尺寸处于亚毫米级的塑性微成形领域来说，尺寸效应明显，难以制造出质量满足要求的产品^[1,2]。而大量基础和实验研究结果表明，超细晶金属材料在微成形领域的应用前景极好^[3,4]。

大塑性变形技术(Severe plastic deformation, SPD)可用于制备超细晶金属材料，包括高压扭转(High pressure torsion, HPT)、等径弯曲通道变形(Equal channel angular Pressing, ECAP)和累积叠轧(Accumulative roll bonding, ARB)等。应用SPD技术可细化晶粒，提高材料的疲劳^[5]、蠕变^[6]、强度^[7,8]和切削^[9]等性能。用旋锻工艺可焊合材料中的微裂纹，均匀材料的内部组织和细化晶粒^[10]。超细晶纯钛的室温压缩强度很高，使用微成形设备很难将其成形，只能在高于室温的温度下成形。但是，在加热变形过程中普遍存在动态再结晶(Dynamic recrystallization, DRX)，其明显的标志是出现单峰值应力。动态再结晶，是产生材料软化的主要原因^[11,12]。Tian等^[13]发现TiAl合金的临界应变和峰值应变的材料常数为0.7~0.9，且基于热压缩实验结果建立了两种DRX模型。I型DRX发生在两片层之间，II型基于α晶粒的DRX。lnZ>39.6时(Z为温度补偿函数)TiAl合金中只发生I型，36.1<lnZ<39.6时TiAl合金中I型和II型同时存在；lnZ<36.1时TiAl合金中只发生II型。Souza等^[14]在Ti6Al4V合金的热镦粗实验中发现，连续动态再结晶是Ti6Al4V合金热变形过程中再结晶的主要机制。

目前对TiAl基合金^[13,15]、TB6钛合金^[16]、Ti6Al4V合金^[14,17]和Ti55511钛合金^[18]等粗晶的动态再结晶研究较多，有必要研究复合形变超细晶纯钛的动态再结晶行为，从而预测其在热变形过程中的动态再结晶行为。鉴于此，本文采用ECAP+旋锻复合形变的工艺制备超细晶纯钛(Ultrafine grain pure titanium,UFG Ti)，并基于热模拟压缩实验数据建立Arrhenius本构模型和临界应变模型和动态再结晶体积分数模型，研究超细晶纯钛的动态再结晶行为。

1 实验方法

实验用的粗晶纯钛的主要化学成分(质量分数，%)为：O，0.100；H，0.001；N，0.030；C，0.014；Fe，0.020；余量为Ti。采用4道次ECAP(通道夹角为135°，C方式)+旋锻复合形变工艺优化其性能，制备出ϕ9 mm×800 mm~ϕ12 mm×450 mm的超细晶纯钛棒材。拉伸测试结果表明，材料的正弹性模量为100 GPa，断面收缩率为67%，延伸率为20%，室温压缩强度为910 MPa。

利用ϕ9 mm的旋锻棒线切割出ϕ6 mm×9 mm的试样，在GLEEBLE 3800热模拟试验机上进行热压缩实验。根据采集的位移与载荷数据计算出真应力-应变曲线。试样的切割方向和压缩方向与旋锻棒长轴一致。实验的最大变形量为50%，变形温度(T)分别为200、300、350、400和450℃，应变速率( $\dot{ε}$ )分别为0.01、0.1和1 s^-1，升温速率5℃/s，保温5 min。

使用专用润滑油和石墨纸以减小试样两端摩擦的影响，最后将试样水冷以保留变形后的组织。将试样沿纵向切开，依次用400#、600#、800#和1000#砂纸打磨光滑。使用D8ADVANCE型X射线衍射仪检测变形前后织构变化，入射光源为Cu靶，管电压为40 kV，管电流为40 mA。测量纯钛试样的{0002}、{10 $\bar{1}$ 0}两张晶面的不完整极图，其中α的测量范围为0°到70°，5°为间隔；β的测量范围为0°到360°，测量步长为5°。使用TEXEVAL软件对测量极图进行数据拟合得到计算极图，最后用MTEX出极图。测试时ED为变形方向，ND方向与ED方向垂直，RD方向垂直与纸面。用奥林巴斯GX51型金相显微镜(OM)和JEM-200CX型透射电镜(TEM)观察材料的微观组织。使用ORIGIN软件和MATLAB软件建立本构方程。

2 实验结果

图1给出了粗晶纯钛和超细晶纯钛的微观组织。由图1可见，粗晶纯钛组织由等轴α单相组织构成，平均晶粒尺寸约为23 μm。超细晶纯钛内部由大量的非平衡板条状组织和胞状组织构成，板条组织的平均宽度约为150 nm。

图1

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图1 粗晶纯钛和超细晶纯钛的微观组织

Fig.1 Microstructure of coarse grain Ti (OM) (a) and ultrafine grain Ti (TEM) (b)

图2给出了超细晶纯钛在压缩时的真应力-应变曲线，图2a给出了在不同温度下以应变速率为 $\dot{ε} = 0.01 s^{- 1}$ 压缩真应力-应变曲线，图2b给出了温度低于300℃不同应变率的压缩真应力-应变曲线。

图2

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图2 超细晶纯钛的压缩变形真应力-应变曲线

Fig.2 True stress vs true strain curves after compression deformation of UFG Ti (a) $\dot{ε}$ =0.01 s^-1, T=200、300、350、400 and 450℃； (b) $\dot{ε}$ =0.01、0.1 and 1 s^-1, T=300℃

根据所有曲线的变化趋势，可总结出超细晶纯钛在热变形中的一般规律。在峰值应力前，加工硬化速率大于动态再结晶和动态回复速率使流动应力随着应变增加急剧增大；在峰值应力出现后，动态再结晶软化显著，流动应力随着应变的增加而降低。但是，随着应变的增大动态再结晶后的材料再次发生加工硬化，使流动应力曲线趋于平稳后又上升。相比于粗晶纯钛的压缩曲线^[19]，在该温度下发生动态再结晶和二次硬化是复合形变超细晶纯钛的典型影响和作用。在应变速率相同的情况下，随着变形温度的升高流动应力显著降低(图2a)；在相同变形温度的情况下，随着应变速率的增加流动应力也增加，结果如图2b所示。

图3给出了超细晶试样、室温压缩试样和热压缩试样的{0002}晶面和{10 $\bar{1}$ 0}晶面的极图。可对照常见的典型HCP金属的理想变形织构图^[20]，分析变形前后试样的织构变化。由图3可知，超细晶试样的基面织构为逆时针旋转45^o的P织构，并且有向ED轴扩展的趋势；室温压缩变形后的试样为逆时针旋转15^o的C₂织构；热变形试样又转变为典型的P₁织构。这与对工业纯钛650℃退火1 h的织构类似，其中试样退火后再结晶晶粒约占41%^[21]。同时，试样变形后的{0002}晶面和{10 $\bar{1}$ 0}晶面的极密度值均比超细晶试样的小。由此可知，超细晶纯钛在热变形过程中发生了动态再结晶，使热变形前、后织构的类型发生改变，晶粒取向关系趋于减弱。

图3

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图3 不同条件下压缩试样的极图

Fig.3 The pole figures of compressed specimen under different conditions (a) UFG sample and at the same strain rate of 0.01 s^-1; (b) room temperature ; (c) 300℃

图4给出了在300℃和0.01 s^-1条件下压缩后超细晶纯钛纵截面的TEM图。将图1b与图4对比可知，超细晶纯钛变形前的微观组织主要由非等轴的胞状组织和非平衡的板条状组织构成，位错密度高；变形后主要由再结晶晶粒、亚晶和少量胞状组织构成，位错密度明显降低，平均晶粒尺寸约为230 nm。超细晶纯钛的位错密度高，为再结晶提供了形核和长大的驱动力，而且加热促进了位错的滑移和攀移，使得在热变形过程中更容易发生动态再结晶。

图4

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图4 在300℃、0.01 s^-1条件下压缩后超细晶纯钛的TEM像

Fig.4 TEM image of UFG Ti after compression at 300℃ and 0.01 s^-1

3 讨论

3.1 Arrhenius本构模型

热变形过程中流动应力与应变的关系，可用Arrhenius本构方程^[22,23]表示：

(1)

\dot{ε} = A {[s i n h (α σ)]}^{n} e x p (- \frac{Q}{R T}), 所 有 应 力 水 平

(2)

\dot{ε} = A_{1} σ^{n_{1}} e x p (- \frac{Q}{R T}), 低 应 力 水 平 [α σ < 0.8]

(3)

\dot{ε} = A_{2} e x p (β σ) e x p (- \frac{Q}{R T}), 高 应 力 水 平 [α σ > 1.2]

式中 $\dot{ε}$ 为应变速率，s^-1； $σ$ 为流动应力，MPa；Q为变形激活能，J/mol；R为气体常数，取8.314 J/(mol·K)；T为绝对温度，K； $α$ 、 $β$ 、 $A$ 、 $A_{1}$ 、 $A_{2}$ 、 $n$ 、 $n_{1}$ 为材料常数。

为了研究应变速率和温度的关系，常引入温度补偿函数Z：

(4)

Z = \dot{ε} e x p (\frac{Q}{R T})

将(2)式和(3)式取对数，可得

(5)

l n \dot{ε} = l n A_{1} + n_{1} l n σ - \frac{Q}{R T}

(6)

l n \dot{ε} = l n A_{2} + β σ - \frac{Q}{R T}

由此可得 $n_{1}$ 为 $l n \dot{ε} ~ l n σ$ 的斜率， $β$ 为 $l n \dot{ε} ~ σ$ 的斜率。又由 $α = β / n_{1}$ 可得α值，再将其代入(1)式中并取对数，可得

(7)

l n \dot{ε} = l n A + n l n [s i n h (α σ)] - \frac{Q}{R T}

其中n为 $l n \dot{ε} ~ l n s i n h (α σ)$ 的斜率。当应变速率一定时，可将式(1)变换成式(8)。求 $l n [s i n h (α σ)] - 1 / T$ 的斜率，即可计算出激活能Q：

(8)

Q = R · {[\frac{∂ l n \dot{ε}}{∂ l n [s i n h (α σ))}]}_{T} · {[\frac{∂ l n [s i n h (α σ)]}{∂ (1 / T)}]}_{\dot{ε}}

将(1)式代入(4)式得(9)式，再取对数得(10)式，于是可得n₂与 $l n A$ ：

(9)

Z = A {[s i n h (α σ)]}^{n_{2}}

(10)

l n Z = l n A + n_{2} l n s i n h (α σ)

最后将所有材料常数代入(9)式并进行变换，即可得到超细晶纯钛热变形的Arrhenius本构方程：

(11)

σ = \frac{1}{α} l n \{{(\frac{Z}{A})}^{\frac{1}{n_{2}}} + {[{(\frac{Z}{A})}^{\frac{2}{n_{2}}} + 1]}^{\frac{1}{2}}\}

本文使用峰值应力的数据建立了本构模型，图5给出了流动应力与热变形参数的关系曲线，计算结果列于表1。

图5

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图5 超细晶纯钛的流动应力与热变形参数的关系

Fig.5 Relationship between flow stress and thermal deformation parameters of UFG Tiln[sinh(ασ)] vs 1000/T (a) and lnZvs ln[sinh(ασ)] (b)

表1 Arrhenius本构模型的材料常数

Table 1 Material constants for Arrhenius constitutive model

n₁

/kJ·mol^-1

ln A

n₂

33.79

0.07735

0.002289

25.33

210.56

36.68

25.32

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将表1的材料常数代入式(11)，得到Arrhenius本构方程：

(12)

σ = \frac{1}{0.0022889} l n \{{(\frac{Z}{8.53541 e^{15}})}^{\frac{1}{25.32}} + {[{(\frac{Z}{8.53541 e^{15}})}^{\frac{1}{12.66}} + 1]}^{\frac{1}{2}}\}

将各组实验所得的峰值应力对应的应变速率和温度值代入式(12)，可验证该Arrhenius本构模型的准确性，其结果在图6中给出。

图6

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图6 实验值与计算值的散点图

Fig.6 Scatter map of the caculated stress vs measured stress

由图6可知，使用Arrhenius本构模型预测宏观应力的准确性很高。经t检验( $|t| = 0.0678 < t_{0.025} (28) = 2.0484$ ，α=0.05)和F检验( $F = 0.9035 < F_{0.025} (15,15) = 2.86$ ，α= $0.05$ )均得出实验值与预测值没有显著的差异，平均相对误差仅为4.44%。

3.2 临界应变模型

临界应变是计算动态再结晶的重要参数之一，只有应变达到临界应变才发生动态再结晶。本文根据加工硬化率 $θ (d σ / d ε)$ 与真应力 $σ$ 的关系建立临界应变模型。图7给出了加工硬化率与流动应力的示意图，其中 $σ_{c}$ 表示临界应力，此处前后 $θ - σ$ 曲线的斜率会发生明显变化。在 $σ_{c}$ 之前，位错密度随着施加载荷的作用发生增值，加之复合形变后留有残余应力等的影响，使材料的加工硬化显著。 $σ_{p}$ 为峰值应力，该点处的加工硬化率为0。在超细晶纯钛的热变形过程中，存在加工硬化和动态再结晶、动态回复软化的相互竞争关系。在 $σ_{c}$ -^{$σ_{p}$ 阶段软化机制逐渐占主导，直到竞争关系达到稳定，即稳态应力 $σ_{s s}$ 。 $σ_{s}$ 是饱和应力，是仅发生动态回复软化时的最大应力。}

图7

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图7 加工硬化率与流动应力关系的示意图

Fig.7 Schematic of the work-hardening rate vs flow stress

本文以300℃、0.01 s^-1的真应力-应变曲线为例，建立临界应变模型。图8给出了对应的加工硬化率曲线，选取含拐点部分进行后续分析。

图8

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图8 在300℃、0.01 s^-1条件下的加工硬化率与流动应力曲线图

Fig.8 Work hardening rate vs flow stress curves at 300℃ and 0.01 s^-1

使用ORIGIN软件将红框中选取的部分数据进行4次多项式拟合并求其一阶导数，得到曲线的拐点值，结果如图9所示。

图9

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图9 在300℃、0.01 s^-1条件下的 $d θ / d σ$ 与真应力关系曲线

Fig.9 $d θ / d σ$ vs true stress curves at 300℃ and 0.01 s^-1

图9中曲线峰值点的横坐标值即为临界应力值，代入真应力-应变曲线中即可得出在300℃、0.01 s^-1下的临界应变值，为0.094。

临界应变与峰值应变的关系为

(13)

ε_{c} = k ε_{p}

式中 $ε_{c}$ 和 $ε_{p}$ 为临界应变和峰值应变，k为材料常数。用以上述方法处理其他数据，然后线性拟合 $ε_{c}$ 和 $ε_{p}$ 的值即可得到k值，拟合结果如图10所示。

图10

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图10 临界应变与峰值应变的线性拟合图

Fig.10 Linear fit of $ε_{c}$ vs $ε_{p}$

由图10可得：

(14)

ε_{c} = 0.8329 ε_{p}

3.3 动态再结晶体积分数模型

根据实验数据得到的真应力-应变曲线出现明显的单峰值应力，是发生典型动态再结晶的特征曲线。动态再结晶体积分数与流动应力的关系^[24,25]为

(15)

X_{D R X} = \frac{σ - σ_{p}}{σ_{s s} - σ_{p}}

式中 $X_{D R X}$ 为动态再结晶体积分数， $σ_{p}$ 为峰值应力， $σ_{s s}$ 为稳态应力， $σ$ 为动态再结晶发生后的任意应力。 $σ_{p}$ 和 $σ_{s s}$ 的值可根据 $θ - σ$ 曲线得出。

图11给出了在300℃、应变速率为0.01 s^-1、0.1 s^-1和1 s^-1条件下的动态再结晶体积分数曲线。分析图11可知，当应变大于 $ε_{p}$ 时再结晶体积分数迅速增加。在应变速率为0.01 s^-1和0.1 s^-1条件下，应变约为0.45时发生了完全动态再结晶；但是在应变速率为1 s^-1时，因应变速率较大没有充足的时间发生动态再结晶，使再结晶体积分数较低。

图11

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图11 动态再结晶体积分数曲线

Fig.11 X_DRXvs true strain curves

动态再结晶体积分数与应变有如下关系：

(16)

X_{d r e x} = 1 - e x p [- β_{d} {(\frac{ε - ε_{c}}{ε_{p}})}^{k_{d}}] (ε ≥ ε_{c})

式中 $X_{d r e x}$ 为动态再结晶体积分数。由式(15)可得出； $ε_{p}$ 为峰值应变， $ε_{c}$ 为临界应变， $ε$ 为不小于临界应变的任意应变。为了确定材料常数 $β_{d}$ 和 $k_{d}$ ，可将式(16)进行两次自然对数变换，结果为

(17)

l n [- l n (1 - X_{d r e x})] = l n β_{d} + k_{d} l n (\frac{ε - ε_{c}}{ε_{p}})

$l n [- l n (1 - X_{d r e x})] - l n [(ε - ε_{c}) / ε_{p}]$ 的拟合结果，如图12所示。

图12

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图12 动态再结晶材料常数线性拟合求解

Fig.12 Linear fit of dynamic recrystallization material constants

由此可得 $β_{d}$ 和 $k_{d}$ 为0.1872和2.044，则

(18)

X_{d r e x} = 1 - e x p [- 0.1872 {(\frac{ε - ε_{c}}{ε_{p}})}^{2.044}]

4 结论

(1) 根据对超细晶纯钛的热压缩真应力-应变曲线、微观组织和显微织构的分析，复合形变超细晶纯钛在热变形过程中发生了明显的动态再结晶行为。

(2) 使用超细晶纯钛热模拟实验数据建立的Arrhenius本构方程预测流动应力的准确性很高，平均相对误差为4.44%。

(3) 在超细晶纯钛热变形过程中，在应变为0.1~0.4时发生动态再结晶，大于0.4后发生二次硬化, $ε_{c} = 0.8329 ε_{p}$ 的本构方程为

X_{d r e x} = 1 - e x p {[- 0.1872 {(\frac{ε - ε_{c}}{ε_{p}})}^{2.044}]}_{。}